纳米等离激元系统中热电子空间与动量分布的控制：体效应与表面效应

纳米等离激元系统中的热载流子空间与动量分布对光学激发参数和纳米尺度几何结构高度敏感，从而决定了等离激元增强催化剂、光伏器件和纳米阴极的效率与功能。过去十年中，人们日益认识到此类系统的体介导与表面介导光激发及电子发射之间的区别，这凸显了对这两种过程直接机制洞察与量化的需求。为此，我们使用角分辨光电子速度映射，直接区分金纳米棒纳米等离激元热电子发射中作为长宽比函数的体与表面贡献，直至球形极限。沿其纵向表面等离激元轴激发的纳米棒由于主导的体激发机制而表现出令人惊讶的横向光发射分布，这通过弹道蒙特卡洛建模得以复现。我们进一步展示了随着激发激光的红失谐，由体（横向）到表面（纵向）光发射的屏蔽诱导转变，并通过结合的体与表面多光子光发射建模确定了两种机制的相对截面。基于这些结果，我们能够识别几何与材料特异性的光发射截面贡献，并为设计纳米等离激元系统以控制热电子激发与发射分布提供通用原则。