氢无序冰多型体的构型熵
化学物理
2014-06-24 v1 材料科学
摘要
通过沿完全氢无序状态与满足 Bernal-Fowler 冰规则的状态之间的路径进行热力学积分，计算了几种氢无序冰多型体的构型熵。使用了基于简单能量模型的蒙特卡洛程序，使得所采用的热力学路径将系统从高温驱动至低温极限。该方法被证明具有足够的精度，能够在热力学极限（分子数 N --> infinity）下给出不同冰相构型熵的可靠值。该方法在二维方格上的冰模型中进行了精度检验。给出了几种多型体上氢无序排列的构型熵结果，包括冰 Ih、Ic、II、III、IV、V、VI 和 XII。最高和最低的熵值分别对应于冰 VI 和冰 XII，两者相差 3.3\%。通过比较各种多型体的结构参数（如平均环大小），对熵依赖于冰结构的现象进行了合理化解释。发现构型熵与从冰网络上的自回避行走导出的连接常数之间存在特别好的相关性。
引用
@article{arxiv.1406.5929,
title = {Configurational entropy of hydrogen-disordered ice polymorphs},
author = {Carlos P. Herrero and Rafael Ramirez},
journal= {arXiv preprint arXiv:1406.5929},
year = {2014}
}
备注
12 pages, 8 figures, 3 tables