计算筛选与实验验证优异钨钼钴酸盐材料
材料科学
2025-05-16 v1
摘要
高效大容量能源存储系统日益增长的需求推动了对锂离子电池中先进材料的广泛研究。 在各种候选材料中，沃德莱-罗斯 (Wadsley-Roth, WR) 钴酸盐因其在ReO3类块体内快速离子扩散结合沿剪切面良好的电子导电性，已成为快速锂离子存储的有前景的材料类别。 尽管WR相具有显著特性，目前已知结构不足30个，这限制了针对更佳性能以及更少依赖稀土元素的相的结构性能关系的识别。 本文通过密度泛函理论 (DFT) 高通量筛选，将潜在(准)稳定构成 (ΔHd < 22 meV/atom) 的集合从1301个 (来自3283个候选) 显著扩大。 该复合物空间通过对10个已知WR钴酸盐原型进行单掺杂和双掺杂，采用周期表中的48种元素生成。 为确认结构预测，我们成功合成并用X射线衍射验证了一种新材料，MoWNb24O66。 测量的MoWNb24O66锂扩散系数在1.45 V vs. Li/Li+处达到峰值1.0×10⁻¹⁶ m²/s，实现5C倍率下的225 mAh/g容量。 因此，计算预测的相被成功实现实验，性能超过最近的WR基准材料Nb16W5O55。 总体而言，计算数据集中潜在稳定新型化合物及一个实现的化合物具有竞争性能，为实验无机学家在发现新型耐用电池材料方面提供了宝贵指导。
引用
@article{arxiv.2505.10549,
title = {Computational screening and experimental validation of promising Wadsley-Roth Niobates},
author = {Zachary J. L. Bare and CJ Sturgill and Manish Kumar and Iva Milisavljevic and Hans-Conrad zur Loye and Scott Misture and Morgan Stefik and Christopher Sutton},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.10549},
year = {2025}
}