立方相 Pu$_{3}$Ga 中准粒子多重态的坍缩与 $5f$ 巡游-局域交叉

钚及钚基金属间化合物的物理性质对温度、压力和化学合金化极为敏感。一个著名的例子是高温度 $\delta$ 相钚，可通过掺入少量三价金属杂质（如镓或铝）在室温下稳定。立方相 Pu$_{3}$Ga 作为钚-镓金属间化合物之一，在理解钚-镓体系的相稳定性和相变中起着关键作用。其电子结构可能对于弄清稳定 $\delta$ 相钚-镓合金的潜在机制至关重要。在本工作中，我们借助密度泛函理论与嵌入动力学平均场理论相结合的方法，研究了立方相 Pu$_{3}$Ga 的温依赖关联电子态。我们确认了可能随温度发生的轨道选择性 5$f$ 巡游-局域（相干-非相干）交叉。实际上，存在两个明显分离的电子相干温度。较高的对应于 $5f_{5/2}$ 态 [$T_{\text{coh}}(5f_{5/2}) \approx 700$ K]，较低的对应于 $5f_{7/2}$ 态 [$T_{\text{coh}}(5f_{7/2}) \approx 100$ K]。此外，源于 $5f^{4}$、$5f^{5}$ 和 $5f^{6}$ 电子构型间多体跃迁的准粒子多重态逐渐衰变。局域化 5$f$ 能带与导带之间的杂化被高温抑制。因此，费米面拓扑发生改变，标志着温度驱动的电子 Lifshitz 相变。最后，计算得到的线性比热系数 $\gamma$ 在 $T = 80$ K 时约为 112 mJ / (mol K$^2$)。