多种O2浓度下聚合物氧化老化的粗粒度分子动力学模拟
软凝聚态物质
2025-01-07 v1
摘要
自1990年代以来，聚合物氧化老化的建模一直受到关注。这些研究的启示表明，氧气和自由基的输运对老化异质性具有重要影响，同时伴随化学反应动力学。最近的一项模拟研究 [Ishida等, Macromolecules, 56(21), 8474-8483, 2023] 表明，当H-抽象反应速率快于聚合物链的松弛时间时，即可观察到尺度尺度的异质性。在本研究中，通过对氧气添加到聚合物自由基的速率(k_2)进行建模来反映O2浓度的影响。发现氧添加速率影响了氧化老化行为的三个关键方面：(i) 反应动力学，(ii) 异质性程度，以及(iii) 交联量。也就是说，降低O2浓度会减慢聚合物自由基转化为可H-抽取的过氧自由基的速度。这种减慢延迟了H-抽取反应，增加了聚合物自由基的数量，并促进了两个聚合物自由基之间的交联反应。
引用
@article{arxiv.2501.02898,
title = {Coarse-Grained Molecular Dynamics Simulations for Oxidative Aging of Polymers under Various O2 Concentration},
author = {Takato Ishida and Kazuya Haremaki and Yusuke Koide and Takashi Uneyama and Yuichi Masubuchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.02898},
year = {2025}
}
备注
21 pages, 9 figures