黏土边缘是由结构和 pH 调控的动态质子导电网络
化学物理
2025-08-22 v1
摘要
黏土矿物蒙脱石是因其化学复杂的边缘表面而在地球化学和环境过程中发挥着重要作用。然而，由于实验分辨率和常规模拟方法的限制，这些界面在分子尺度上的酸碱反应性仍不为人知。本文采用具有第一性原理精度的机器学习势能函数，对蒙脱石纳米粒子进行pH值范围广泛的纳秒级分子动力学模拟。我们的结果揭示了明确的两性行为：在酸性环境下，边缘位点发生质子化；在碱性条件下发生去质子化。即使在中性pH条件下，仍常见自然发生且有方向性的质子转移事件，经由直接路径和溶剂介导路径两种方式进行。这些发现表明，蒙脱石边缘并非静态的羟基阵列，而是由局部结构和溶液条件调控的动态、导质子网络。本工作为理解黏土-水体系中的质子运输和缓冲提供了分子水平的框架，具有广泛的催化、离子交换和环境修复等应用前景。
引用
@article{arxiv.2508.15401,
title = {Clay Edges Are Dynamic Proton-conducting Networks Modulated by Structure and pH},
author = {Yixuan Feng and Xavier R. Advincula and Hongwei Fang and Christoph Schran},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.15401},
year = {2025}
}