建模复杂的质子传输现象——探索基础机器学习力场的微调与可迁移性极限

固体酸 CsH$_2$PO$_4$ 和 Cs$_7$(H$_4$PO$_4$)(H$_2$PO$_4$)$_8$ 对质子传输现象的模拟提出了重大挑战。在这项工作中，我们使用最近开发的机器学习力场（MLFF）MACE 对这些系统在纳秒时间尺度上的质子动力学进行建模，并将其性能与长期的从头算分子动力学（AIMD）模拟进行比较。MACE-MP-0 基础模型在所有由分子动力学（MD）模拟得出的可观测量上均表现出卓越的性能，但与 AIMD 参考数据相比仍存在微小的定量差异。然而，我们表明，最小程度的微调——仅拟合 1 ps 的 AIMD 数据——即可使 MACE 力场与 AIMD 模拟的径向分布函数达到完全的定量一致。此外，我们表明，由于可及时间尺度有限，传统的长期 AIMD 模拟无法捕捉这些固体酸扩散系数和活化能的正确定性趋势。相比之下，使用机器学习力场通过多纳秒长的 MD 模拟可以可靠地获得准确且收敛的扩散系数。现在，收敛的扩散系数和活化能的定性和定量行为与两种固体酸的实验趋势相匹配，这与之前产生定性错误图像的 AIMD 模拟形成对比。