纳米尺度下通过多声子介导的热激子弛豫规避声子瓶颈
介观与纳米尺度物理
2023-01-18 v1
摘要
在半导体材料中，热激子冷却是高度激发的载流子非辐射弛豫形成带边激子的过程。虽然冷却在决定系统热损失和量子产率方面起重要作用，但在受限半导体纳米晶（NCs）中冷却的时标和机制尚不清楚。NCs中电子能隙与声子频率的不匹配导致了声子瓶颈假说，即冷却将极慢，而NCs中增强的电子-空穴相互作用被用来解释超快时标上发生的冷却。本文中，我们发展了描述声子介导激子动力学的原子级方法，并用它模拟实验相关尺寸NCs中的热激子冷却。我们的框架包含电子-空穴关联以及多声子过程，二者均为准确描述冷却过程所必需。我们发现CdSe核中冷却发生在数十飞秒时标上，与实验测量一致，其通过由高效多声子发射介导的级联弛豫事件实现。冷却时标随NC尺寸增大而增加，因为激子-声子耦合（EXPC）减小；在CdSe-CdS核壳NCs中它们大一个数量级，因为对低频和中频声学模的EXPC降低。
引用
@article{arxiv.2301.06691,
title = {Circumventing the Phonon Bottleneck by Multiphonon-Mediated Hot Exciton Cooling at the Nanoscale},
author = {Dipti Jasrasaria and Eran Rabani},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.06691},
year = {2023}
}