半导体纳米晶中热激子冷却的全量子与混合量子-经典动力学
化学物理
2026-05-28 v1 介观与纳米尺度物理
材料科学
摘要
半导体纳米晶中的热激子弛豫常用扰动理论描述，但对于现实的激子-声子哈密顿量，其准确性难以评估。本文将扰动量子母方程(QME)和若干混合量子-经典(MQC)方法与全量子动力学进行基准测试。利用CdSe核心和CdSe/CdS核心-壳纳米晶原子级参数化模型，我们发现裸CdSe表现出快速的初始衰减随后较慢的冷却，而核心-壳体系则以较慢的分量为主导。分析简化模型表明，快速分量源于低频声子的热力学涨落驱动的快速符合态混合，而非核辅助能量弛豫。QME能够捕捉初始的快速衰减，但在符合态表示下的较慢弛豫可能失效，而映射方法的MASH(表面跳跃)给出的最符合基准动力学和平衡人口的結果。这一结果为纳米晶中的激子冷却动力学提供了基准，并阐明了广泛使用的近似方法在何种物理情形下可靠。
引用
@article{arxiv.2605.27708,
title = {Full Quantum and Mixed Quantum--Classical Dynamics of Hot Exciton Cooling in Semiconductor Nanocrystals},
author = {Bokang Hou and Johan E. Runeson and Samuel L. Rudge and Salvatore Gatto and Hans-Dieter Meyer and Michael Thoss and Eran Rabani},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.27708},
year = {2026}
}