ChemXDyn：基于动力学信息的原子模拟物种与反应检测方法
计算物理
2026-01-14 v1 化学物理
摘要
从分子动力学 (MD) 轨迹中准确识别化学物种和反应路径，是推导预测性化学动力学模型以及在反应系统中进行机理发现的先决条件。然而，最先进的轨迹分析方法通过瞬时距离阈值推断成键，这可能会将瞬态、非反应性接触误判为化学键，从而引入虚假的中间体、扭曲的反应网络和有偏的速率估计。在此，我们引入了 ChemXDyn，这是一种动力学感知的计算方法，它利用时间分辨的原子间距离特征作为核心原则，以稳健地识别化学一致的成键相互作用，并由此提取有意义的反应路径。具体而言，ChemXDyn 在时间维度上传播分子连接性，同时强制执行原子价态和配位约束，以将真实的断键和成键事件与瞬态、非反应性接触区分开来。我们在氢气和氨氧化的 ReaxFF MD 模拟以及甲烷氧化的神经网络势 MD 模拟上评估了 ChemXDyn，并将其性能与广泛使用的轨迹分析方法进行了基准测试。在这些案例中，ChemXDyn 抑制了静态分析中普遍存在的非物理物种，恢复了与实验一致的反应路径，并提高了速率常数估计的保真度。在氨氧化中，ChemXDyn 移除了非物理中间体，并解析了形成和消耗 NOx 及 N2O 的关键路径。在甲烷氧化中，它重构了从 CH4 到 CO2 的典型演化过程。通过将原子动力学与化学一致的反应识别联系起来，ChemXDyn 为 MD 衍生的反应网络和动力学提供了可迁移的基础，在燃烧、催化、等离子体化学和电化学环境中具有潜在的应用价值。
引用
@article{arxiv.2601.08385,
title = {ChemXDyn: Dynamics-informed species and reaction detection methodology from atomistic simulations},
author = {Raj Maddipati and Dhruthi Boddapati and Elangannan Arunan and Phani Motamarri and Konduri Aditya},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.08385},
year = {2026}
}