化学剥离单层 MoS$_2$：基于第一性原理的稳定性、晶格动力学与催化吸附

化学剥离与机械剥离的 MoS$_2$ 单层样品具有显著不同的性质。机械剥离的单层为单相（具有三角棱柱配位 Mo 的 1H 多型），而化学剥离的样品则显示出三种不同相的共存：1H、1T（八面体配位 Mo）和 1T$^{'}$（一种畸变的 $2\times 1$ 1T 超结构）。利用第一性原理计算，我们研究了这三相的能量学与动力学稳定性。结果表明，1H 相是最稳定的相，而金属性的 1T 相极不稳定，会发生相变，转变为亚稳态且绝缘的 1T$^{'}$ 结构，该结构由分离的锯齿链组成。我们计算了 1T$^{'}$ 结构的电子结构、声子色散、拉曼频率及强度。我们对二十多年前首次发现但至今未解的 J$_1$、J$_2$ 和 J$_3$ 拉曼特征提供了微观描述。最后，我们表明在化学剥离过程结束时自然存在的 H 吸附物能够稳定 1T$^{'}$ 相而非 1H 相。