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纳米流体法布里-珀罗腔中的电荷转移化学反应

介观与纳米尺度物理 2021-04-21 v1

摘要

我们研究了限制在纳米流体法布里-珀罗腔中的分子群体的化学反应活性。由于共振电磁腔模与受限分子的电偶极矩之间产生了强光-物质相互作用,形成了极化激元。前者被溶剂的环境振动与转动自由度所修饰。我们将被其环境激发云所修饰的极化激元称为“反应子(reacton)”,因为它会进一步发生化学反应。我们刻画了反应子形成如何改变化学反应(涉及基元电荷转移过程的光异构化反应)的动力学。我们表明,反应驱动力与重组能均可通过反应物浓度、真空 Rabi 分裂以及法布里-珀罗腔频率与目标电子跃迁之间的失谐进行光学调制。最后,我们计算了整个光化学反应的超快皮秒动力学。我们预测,尽管存在光学腔损耗与溶剂介导的非辐射弛豫,在最先进的泵浦-探测实验中仍可发现反应子形成的可测量特征。

关键词

引用

@article{arxiv.2010.05524,
  title  = {Charge-Transfer Chemical Reactions in Nanofluidic Fabry-P{\'e}rot Cavities},
  author = {L Mauro and K Caicedo and G Jonusauskas and Rémi Avriller},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2010.05524},
  year   = {2021}
}