双层La$_3$Ni$_2$O$_7$的电荷分布与磁性：一种混合函数研究

对La$_3$Ni$_2$O$_7$基态电子性质的准确理解是揭示其超导性起源的关键。本文采用混合函数方法，对该双层多形态的电子结构进行理论研究，该方法能够处理由Ni $3d_{3z^2-r^2}$态在Ni-Ni配对内产生的分子轨道分裂所致的非局域关联效应。我们的计算表明，双层La$_3$Ni$_2$O$_7$是一种强相关磁性体系，具有稳健的Ni自旋矩。单个Ni原子位点的自旋矩呈现异常小的值，这是由于电子在涉及多个Ni和O原子位点的分子轨道上的去极化所致。我们进一步发现，双层La$_3$Ni$_2$O$_7$的磁性与Ni和O轨道间的电荷分布密切相关。我们识别出两种不同 regime：一种情况下，分子轨道物理作用使Ni $3d_{x^2-y^2}$带趋向半填满，这是cuprate中孔掺杂后实现非常规高温超导性的已知条件；另一种情况下，Ni $3d_{x^2-y^2}$带呈四分之一填满，倾向于形成自旋和电荷密度波态，以及Ni-O键的离散化，这与近期的若干实验结果相符。La$_3$Ni$_2$O$_7$的超导性可能源于压力引起的两种竞争性 regime 之间的相变。由于本研究发现的任何低能相均不具金属性，若要实现超导，仍需考虑非完全化合物比例的影响。