腔调制质子转移反应
化学物理
2021-12-07 v1
摘要
质子转移在许多基础化学与生物过程中无处不在，调制和控制质子转移速率的能力将对众多量子技术进步产生重大影响。调制质子转移过程反应速率的一种可能途径是利用光学或纳米等离激元腔内化学体系的强光-物质耦合。本工作中，我们使用不同的量子电动力学方法，特别是量子电动力学耦合簇理论（QED-CC）和量子电动力学密度泛函理论（QEDFT），研究了原型丙二醛与 Z-3-氨基丙烯醛（aminopropenal）分子中的质子转移反应。取决于腔模极化方向，我们表明光学腔可将反应能垒提高 10–20 或将反应势垒降低 5。通过采用第一性原理方法，本工作确立了强光-物质耦合作为改变和催化质子转移反应的可行且实用的途径。
引用
@article{arxiv.2112.02138,
title = {Cavity-Modulated Proton Transfer Reactions},
author = {Fabijan Pavošević and Sharon Hammes-Schiffer and Angel Rubio and Johannes Flick},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.02138},
year = {2021}
}