CASE21：利用基于约束的正则化统一非经验与半经验密度泛函近似策略
化学物理
2021-09-28 v1
摘要
本文提出了一个统一密度泛函近似（DFA）构建的两种主要策略——非经验（NE）约束满足与半经验（SE）数据驱动优化——的通用框架。所提出的方法采用 B-样条——具有紧支撑的钟形样条函数——来构建每个非均匀性校正因子（ICF）。这一选择相比多项式基具有若干显著优势，可通过 Tikhonov 正则化和惩罚 B-样条（P-样条）显式施加线性和非线性约束以及 ICF 平滑性。作为概念验证，我们使用此方法构建了 CASE21——一种约束且平滑的半经验杂化广义梯度近似，它完全满足除一个约束外的所有约束（并部分满足剩余的一个），这些约束由 PBE0 NE-DFA 满足，并在多种化学性质上展现出增强的性能。因此，我们认为本文提出的范式保持了 NE-DFA 的物理严谨性和可迁移性，同时利用高质量的量子力学数据来提升性能。
引用
@article{arxiv.2109.12560,
title = {CASE21: Uniting Non-Empirical and Semi-Empirical Density Functional Approximation Strategies using Constraint-Based Regularization},
author = {Zachary M. Sparrow and Brian G. Ernst and Trine K. Quady and Robert A. DiStasio},
journal= {arXiv preprint arXiv:2109.12560},
year = {2021}
}
备注
8 pages, 3 figures, 1 scheme