亮氧-空位衍生的自旋单瓣金刚石色中心：OV$^{2+}$ 与 VOV$^{2+}$

ST1 金刚石色中心被实验证明涉及替代氧原子 (O$_C$) 和碳空位 (V$_C$)，具有自旋单瓣基态，以及一个 metastable 电子自旋 ancilla：三重态。ST1 的结构已悬而未决超过十年。本文采用嵌入式多配置量子力学理论，研究 O$_C$-V$_C$-衍生的金刚石缺陷，具体包括 0 和 +2 电荷的耦合 O$_C$V$_C$，以及沿 [110] 轴上被 V$_C$ 包围的 O$_C$ (V$_C$O$_C$V$_C$)。我们发现两者 O$_C$V$_{C}^{2+}$ (C$_{3v}$) 和 V$_C$O$_C$V$_{C}^{2+}$ (C$_{2v}$) 都具有自旋单瓣基态 (1$^1$A$_1$) 和 metastable 自旋三重态。我们证明 ST1 为 V$_C$O$_C$V$_{C}^{2+}$。V$_C$O$_C$V$_{C}^{2+}$ 第一个 (1$^1$B$_2$) 和第二个 (2$^1$A$_1$) 激发态的垂直激发能与 ST1 的实验零光子线 (2.2-2.3 eV) 高度吻合。O$_C$V$_{C}^{2+}$ ($^1$E) 吸收更高能量 (2.8 eV)。两种氧孤对都倾向于形成 V$_C$O$_C$V$_C$ 而非 O$_C$V$_C$，其作用方式类似于单个 N 孤对倾向于形成 N$_C$V$_C$ 中心。