Ag/Bi基太阳能吸收体中的类能带输运与阳离子偏心
材料科学
2026-02-26 v1
摘要
Ag(I)-Bi(III)基半导体作为铅卤化物钙钛矿在光电子学中的无毒、稳定替代品已获得广泛关注，但普遍受限于载流子局域化，这严重限制了扩散长度。最高效的Ag/Bi太阳能吸收体是AgBiS2，但纳米晶薄膜中的扩散长度小于50 nm。这种岩盐（Fm-3m）体系中的载流子局域化被认为源于阳离子无序，因此我们在此研究了层状阳离子有序类似物。通过超越密度泛函理论（beyond-DFT）模拟结合中子粉末衍射和X射线粉末衍射，我们揭示了在该阳离子有序相中，Ag+和Bi3+阳离子的偏心在能量上是有利的。尽管AgS6和BiS6八面体存在局部畸变，但仍发生类能带输运，令人惊讶的是，当这些材料以块体粉末形式制备时，在阳离子无序的岩盐相中也发生了这种情况。立方相粉末具有与存在载流子局域化的纳米晶相同的阳离子无序程度，这表明外在因素起着决定性作用。我们将AgBiS2两相的本征类能带输运归因于其紧密堆积，确保了高电子维度。这些见解为设计避免载流子局域化限制的太阳能吸收体提供了途径，并呼吁未来提高AgBiS2光伏效率的努力应聚焦于大晶粒薄膜或改进的纳米晶表面钝化。
引用
@article{arxiv.2602.22024,
title = {Band-Like Transport and Cation Off-Centring in Ag/Bi-Based Solar Absorbers},
author = {Yi-Teng Huang and Yixin Wang and Georgia Fields and Peixi Cong and Yongjie Wang and Jack E. N. Swallow and Avari Roy and Jack M. Woolley and Victoria Rotaru and Maxim Guc and Lars van Turnhout and Mohamed Aouane and Emmanuelle Suard and Dominik Kubicki and Alejandro Pérez-Rodríguez and Aditya Sadhanala and Akshay Rao and Dennis Friedrich and Robert S. Weatherup and Simon J. Clarke and Seán R. Kavanagh and Robert L. Z. Hoye},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.22024},
year = {2026}
}
备注
Main text is 37 pages, 5 figures