长寿命卤化物钙钛矿薄膜中非扩散载流子输运的时间分辨成像

由于其优异的半导体性质，杂化无机-有机钙钛矿作为光伏吸收层展现出巨大前景。在这些材料中，载流子的长距离扩散使得大部分光生载流子能够贡献于光伏效率。此处，利用时间分辨光致发光（PL）显微镜直接探测杂化钙钛矿中的双极性载流子扩散与复合动力学。该技术被应用于通过两种不同制备路线获得的甲基铵铅三碘化物 MAPbI$_3$ 薄膜、甲基铵铅三溴化物（MAPbBr$_3$），以及甲脒铅三碘化物（FAPbI$_3$）与甲基铵铅溴化物 FA$_{0.85}$MA$_{0.15}$Pb(I$_{0.85}$Br_${0.15}$)$_3$ 的合金。在导致最高器件效率与最长寿命的薄膜中，即 FA$_{0.85}$MA$_{0.15}$Pb(I$_{0.85}$Br$_{0.15}$)$_3$ 和乙腈工艺处理的 MAPbI$_3$ 中，平均扩散系数比其它薄膜低数个数量级。对时间依赖性的进一步检验显示出非扩散输运的强烈证据。特别地，乙腈工艺处理的 MAPbI$_3$ 在短时间与长时间尺度上表现出不同的扩散机制，其有效扩散常数变化超过 2 个数量级。我们的结果还强调，该类材料中载流子寿命的增加未必伴随扩散长度的增加，并且在太阳能电池工作条件下的 PL 量子效率是材料乃至最终器件质量更重要的指示。