非晶SiN的原子结构:Car-Parrinello与Born-Oppenheimer第一性原理分子动力学的结合
材料科学
2022-05-19 v2
摘要
采用第一性原理分子动力学描述非晶SiN的原子结构,这是一种属于SiN族的非化学计量化合物。为了通过液体冷却产生非晶态,同时利用Car-Parrinello和Born-Oppenheimer方法来获得具有可观原子迁移率的体系。在高温下,由于SiN的奇特电子结构表现出能隙闭合效应,Car-Parrinello方法无法沿用,因为涉及离子与电子自由度的非绝热效应确实会发生。这一缺陷通过采用Born-Oppenheimer方法得以克服,从而在= 2500 K下实现显著的离子扩散。从该高扩散样本出发,以10 K/ps的淬火速率获得了室温下的非晶态。创建了四个不同的模型,它们在尺寸和热循环上有所不同。我们发现,N原子子网络具有与化学计量材料SiN中相同的环境,因为N主要与Si呈三配位。Si原子也可如SiN中那样与四个N配位,但它们中有相当一部分与一个或多个Si形成同极键,数目为一、二、三甚至四个。我们的结果与文献中已有的模型并无太大差异,但它们具有更高的统计精度,并且更精确地将室温作为分析非晶态结构的参考热力学条件。
引用
@article{arxiv.2205.00524,
title = {Atomic structure of amorphous SiN: combining Car-Parrinello and Born-Oppenheimer first-principles molecular dynamics},
author = {Achille Lambrecht and Carlo Massobrio and Mauro Boero and Guido Ori and Evelyne Martin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.00524},
year = {2022}
}