评估作为环境变量函数的转移速率
化学物理
2022-12-21 v2
摘要
我们提出一种方法，用于估计分子系统在不同环境条件下的转移速率，此类条件会导致键的形成或断裂，并需要对巨正则系综进行采样。为此，我们将分子系统建模为受不同势能函数支配的若干可能“情景”，各情景分别通过经典MD模拟采样。依据特定环境变量对每个情景的正则分布重新加权，我们估计巨正则分布，随后使用平方根近似（SqRA）方法将Fokker-Planck算子离散为速率矩阵，并使用鲁棒的Perron簇聚类分析（PCCA+）方法对动力学模型进行粗粒化。这使得高效估计构象态的转移速率作为环境变量的函数成为可能，例如细胞膜处的局部pH。本文形式化了该过程的框架，并给出一个数值实验，将结果与基于非平衡分子动力学蒙特卡洛模拟的恒pH方法进行比较。该方法对考虑细胞环境如何影响生化过程的新药设计策略开发具有意义。
引用
@article{arxiv.2207.06195,
title = {Assessing transition rates as functions of environmental variables},
author = {Luca Donati and Marcus Weber},
journal= {arXiv preprint arXiv:2207.06195},
year = {2022}
}