评估图神经网络在露冷混合物蒸发-液相平衡预测中的极限：案例研究
化学物理
2025-09-16 v1 机器学习
计算物理
摘要
精准且快速的热力学模型对于将露冷混合物的蒸发-液相平衡（VLE）计算嵌入设计、优化和控制循环至关重要。本研究探讨了基于 GERG-2008/CoolProp 数据训练的结构感知图神经网络（GNN；DimeNet++）是否可作为方程态（EoS）的实用替代方案。我们生成了覆盖 90-200 K、压力至 100 巴的仿射数据集，采用 15% 的密度过滤器将 5200 个状态精简为 1516 个，并为每个状态配备轻量分子动力学快照以提供结构特征。模型采用两阶段训练：预训练残余 Helmholtz 能后，加入稳定性惩罚进行压力微调；并通过单相插值测试、无求解器导数质量诊断、审计的 VLE 驱动程序以及延迟基准进行评估。在其适用范围内，该 GNN 对单相属性插值表现尚可；然而，VLE 驱动程序对所测试的二元组不接受任何 GNN 平衡（所有绘制的 VLE 点均为 CoolProp 后备或求解器失败），诊断探针显示密集/寒冷区域的 P(V|T) 曲线呈现错综局部，热力学稳定性标记集中，表明其导数平滑性/一致性不足，难以实现稳健的平衡求解。端到端计时比较显示，其单相运行速度无相对 CoolProp 的优势（数十毫秒 vs 亚毫秒）。我们得出结论，本研究中配置的替代方案不具备 VLE 求解器就绪性，亦无运行效率收益；其价值在于方法论，阐明了失效模式并指向 remedies 如基于物理的训练信号和针对相边界的针对性覆盖。
引用
@article{arxiv.2509.10565,
title = {Assessing the Limits of Graph Neural Networks for Vapor-Liquid Equilibrium Prediction: A Cryogenic Mixture Case Study},
author = {Aryan Gupta},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.10565},
year = {2025}
}