评估自旋动力学的原子磁矩图像：基于第一性原理磁振子波函数的视角

我们对材料中集体自旋涨落的理解在很大程度上依赖于海森堡型自旋哈密顿量。这些自旋模型中隐含的是原子磁矩图像，即在横向自旋动力学中，原子周围的磁化强度作为一个刚性磁矩进行进动，这一图像已受到新兴理论和实验进展的挑战。然而，要评估原子磁矩图像在自旋动力学中的有效性，需要来自第一性原理方法且不预设自旋模型的磁振子波函数。为此，我们开发了一种高效的无模型第一性原理方法，用于计算磁振子谱和波函数。我们利用线性微扰理论将Niu-Kleinman的绝热自旋波动力学重新表述为一个广义本征值问题，求解该问题可以在不假设原子磁矩的情况下产生磁振子谱和波函数。我们已在密度泛函微扰理论（DFPT）框架中实现了该方法。我们提出了Niu-Kleinman运动方程的动力学扩展，以改善由于高能量下不完美的绝热性而导致的磁振子能量预测不准确的问题。基于如此获得的第一性原理磁振子波函数，我们发现原子磁矩图像在典型的铁磁体和反铁磁体中有效，但在分子轨道晶体Na$_2$IrO$_3$中失效。我们的结果表明，通常的自旋哈密顿方法应持保留态度，并讨论了该问题可能的实验影响。