基于含时密度泛函微扰理论和非经验哈伯德泛函的磁振子
材料科学
2025-05-07 v2
摘要
自旋激发在理解材料的磁性质中起着基础性作用，并对磁振子器件具有重要的技术意义。然而，在过渡金属和稀土化合物中精确模拟这些激发仍然是一个艰巨的挑战。在此，我们提出了一种基于含时密度泛函微扰理论(TDDFPT)并使用非经验哈伯德泛函来计算自旋波谱的全第一性原理方法。该方法在通用的非共线公式中实现，从而能够研究共线和非共线磁系统中的磁振子。与依赖经验哈伯德参数描述基态、以及依赖海森堡哈密顿量描述磁激发的方法不同，本文开发的方法直接探测动态自旋磁化率（通过Liouville-Lanczos方法利用TDDFPT高效评估），并在自洽水平上完整处理哈伯德增广项（其本身通过非经验方式计算）的线性变化。此外，与现有最先进技术相比，该方法满足戈德斯通条件，无需对交换关联核进行经验重缩放或显式强制求和规则。我们在原型过渡金属一氧化物NiO和MnO上对该新型计算方案进行了基准测试，结果显示与实验吻合良好，并突显了这些新实施的哈伯德修正的基础性作用。该方法在描述包含局域电子态的复杂材料中的集体自旋激发方面具有广阔前景。
引用
@article{arxiv.2409.19504,
title = {Magnons from time-dependent density-functional perturbation theory and nonempirical Hubbard functionals},
author = {Luca Binci and Nicola Marzari and Iurii Timrov},
journal= {arXiv preprint arXiv:2409.19504},
year = {2025}
}