评估钙钛矿催化性能与电子结构描述符的相关性
材料科学
2019-02-18 v1
摘要
电子结构描述符是用于构建多种性质定性相关性的计算高效量。特别是，氧 p 带中心已被用于指导一系列钙钛矿化合物的材料发现和基本理解，这些化合物用于催化氧还原和析出反应。然而，目前尚未对氧 p 带中心在预测钙钛矿催化活性关键指标方面的有效性进行评估，而这对于指导未来预测和编纂最佳实践将大有裨益。在此，我们使用密度泛函理论在 PBE、PBEsol、PBE+U、SCAN 和 HSE06 层级上，以体相氧 p 带中心作为电子结构描述符，评估了一系列具有技术相关性的钙钛矿氧化物多种催化性能指标的相关性。我们分析了所有考虑的泛函所计算的氧 p 带中心与实验测量的 X 射线发射光谱氧 p 带中心及多种催化活性指标的相关性，这些指标包括高温氧还原表面交换速率、水溶液析氧电流密度以及析氧中间物种的结合能。我们的结果表明，在此考虑的所有催化活性指标中，PBE 级别的计算获得了最佳相关性，与体相氧 p 带中心呈现出强线性相关（R2 = 0.81-0.87）。本研究表明，在一致的计算框架下，可以获得多种重要催化活性指标与氧 p 带体相描述符之间的强线性相关性，这些相关性可作为未来实验和模拟开发钙钛矿及相关氧化物催化剂的指导。
引用
@article{arxiv.1902.05867,
title = {Assessing correlations of perovskite catalytic performance with electronic structure descriptors},
author = {Ryan Jacobs and Jonathan Hwang and Yang Shao-Horn and Dane Morgan},
journal= {arXiv preprint arXiv:1902.05867},
year = {2019}
}