对预测钙钛矿催化性质的电子结构描述符的批判性评估
材料科学
2023-10-30 v1
摘要
发现并设计能在较低温度下高效催化氧还原与析氧反应的新材料，对推动燃料电池与电解槽技术的广泛应用十分重要。大量研究已建立催化性质（如氧表面交换或电极面积比电阻（ASR））与催化剂材料性质之间的关联。然而，这些关联在历史上是有限范围的（例如仅用少数材料或单一温度），且难以对其稳健性提供详细评估。在此，我们评估由密度泛函理论（DFT）计算获得的 O p 带中心电子结构描述符，对大型钙钛矿氧化物催化性质数据库中氧表面交换速率、扩散率与面积比电阻的关联能力。通过文献数据挖掘，我们获得来自 313 项研究的 299 种独特钙钛矿组成的 747 个催化性质值数据点。我们评估各性质与 O p 带中心的线性关联，发现总体上中等程度但定性有用的关联（预测平均绝对误差通常约 0.5 个对数单位），其中在较高温度（如 800 {\deg}C 对比 500 {\deg}C）下关联改善，且在拟合具有多次独立测量的材料子集时显著改善。这些发现表明，性质数据的离散显著受实验不确定性影响，后续对更多材料的测量很可能改善 O p 带中心关联。
引用
@article{arxiv.2310.17744,
title = {A Critical Assessment of Electronic Structure Descriptors for Predicting Perovskite Catalytic Properties},
author = {Ryan Jacobs and Jian Liu and Harry Abernathy and Dane Morgan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.17744},
year = {2023}
}