负离子无序及其对氧化物氮化物光活性半导体表面电子结构的影响

将太阳能转化为以氢形式储存的化学能具有巨大的潜力，可为新兴技术提供可持续燃料。光活性氧化物氮化物是实现将水分解为分子氧和氢的有前景的材料。然而，氧化物氮化物在实际应用中面临的一个问题是运行中 degrades。虽然最近的研究表明氮的流失与效率降低有关，但其关系尚未直接且系统地通过实验加以阐明。本研究展示了 BaTaO$_x$N$_y$ 负离子配比对其电子结构和功能性能影响。通过实验离子散射、电子显微镜和光电子 spectroscopy 调查，我们确定 BaTaO$_x$N$_y$ 薄膜从 bulk 到表面的负离子组成。这进一步为建模阴离子位点替代无序的带结构计算提供了输入。结合我们的实验和计算方法，我们揭示了氧化物氮化物薄膜的深度依赖元素组成，导致表面向下 bands 弯曲，表面失去半导体特性。超越理想系统，我们展示了真实氧化物氮化物光电阳极的电子特性与其性能之间的关系，为工程高效光电极和光催化剂提供了指导，以实现清洁氢生产。