基于 $\mathbf{k}\cdot\mathbf{p}$ 包络函数方法的纳米晶中单激子全阶关联：以卤化铅钙钛矿为例

我们在有效质量和 $\mathbf{k}\cdot\mathbf{p}$ 包络函数形式体系内讨论了多种多体方法，用于将半导体纳米晶（NCs）中关联的单激子按电子-空穴库仑相互作用的所有阶次进行计算。这些方法被应用于卤化铅钙钛矿 CsPbBr$_{3}$ 的纳米晶，其通常呈现中间受限的激子，且物理可观测量常被关联强烈重整化（例如，对于边长为 11 nm 的纳米晶，辐射衰减率相较平均场方法增强约 7 倍）。所考虑的多体方法包括粒子-空穴 Bethe-Salpeter 方程、含单激发的组态相互作用，以及含交换的随机相位近似（RPAE），这些方法彼此密切相关，但对 $\mathbf{k}\cdot\mathbf{p}$ 修正的处理不同，其中 RPAE 最为完备。这些方法被用于计算关联能、辐射寿命，以及基态激子精细结构中的长程库仑贡献。在大纳米晶尺寸极限下，数值结果与该极限下已知的解析结果吻合良好。单激子的关联激发态被用于计算单光子吸收截面；所得截面曲线（随激光波长变化）在阈值处及至约 1 eV 激发能量范围内的形状与实验截面吻合良好。这些方法的方程被显式地适配于球对称性（涉及径向积分与角因子），并以这种形式实现对中间受限体系的快速计算。