无机钙钛矿纳米晶的单光子吸收：一项理论研究

本文采用多带$\mathbf{k}\cdot\mathbf{p}$包络函数模型并结合多体微扰理论处理载流子间关联，对无机钙钛矿CsPbBr$_{3}$纳米晶（NCs）的单光子吸收截面进行了理论研究。首先在Hartree-Fock（HF）近似下描述受限激子，然后通过计算电子-光子相互作用的一阶顶点修正以领头阶纳入电子与空穴间的关联。对于边长$L=9$-12 nm（中等受限区）的纳米晶，发现顶点修正使阈值附近吸收截面相对于HF（平均场）截面值增强达4倍。顶点修正增强因子随激子能量增大而减小；对于能量$\omega=3.1$ eV（约高于阈值0.7 eV）的光子，吸收截面相对于HF值仅增强1.4-1.5倍。$\mathbf{k}\cdot\mathbf{p}$对吸收截面的修正也较为显著；发现其在能量$\omega=3.1$ eV处使截面相对于有效质量近似下的值增大约30%。假设Kane参数$E_{P}=20$ eV，理论吸收截面在$\omega=3.1$ eV处处于一组测量值（彼此相差近一个数量级）的中间范围，并服从关于纳米晶边长$L$的幂律依赖$\sigma^{(1)}(\omega)\propto L^{2.9}$，与实验吻合良好。理论指数2.9的主要贡献被证明来自末态激子密度。这些计算的主要理论不确定性在于Kane参数$E_{P}$的取值。