访问CC2在激发态动力学中的性能：以吡嗪为基准的评估研究
化学物理
2026-04-08 v1
摘要
在本工作中，我们评估了RI-CC2在超快内转换中的性能，以吡嗪为基准系统。我们在Q-Chem软件包中实现了RI-CC2的解析梯度和非绝热耦合向量，并在两种互补方法中加以应用：降维振动耦合（VC）模型和全维从头算在线轨迹面跳跃模拟。为加速在线动力学，我们采用了一个在RI-CC2数据上训练的非绝热人工神经网络模型。VC模型和全维动力学均揭示暗A₁u态积极参与内转换过程。RI-CC2识别Q₉ₐ和Q₈ₐ振动模式为A₁u和B₃u之间相干布居转移的关键驱动因素。在线动力学再现了实验B₂u布居衰减时间26 fs，与测量值22±3 fs一致。这里生成的高质量能量、力和非绝热耦合数据集为未来的机器学习发展提供了宝贵资源，而随机变体sRI-CC2有望将此类动力学扩展到更大的分子体系。
引用
@article{arxiv.2604.05734,
title = {Accessing the performance of CC2 for excited state dynamics: a benchmark study with pyrazine},
author = {Rui-Hao Bi and Chongxiao Zhao and Ruixin Sun and Wenjie Dou},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.05734},
year = {2026}
}
备注
Main text: 29 pages, 6 figures; Supporting information: 21 pages, 6 figures