面向高电荷离子诱导库仑爆炸成像的第一性原理研究
化学物理
2025-12-10 v1 量子物理
摘要
我们采用时序密度泛函理论（TDDFT）并引入埃哈森核动力学，对由高能C轰击球形分子所引发的离子诱导库仑爆炸成像（Coulomb explosion imaging, CEI）进行理论性探究。通过系统性地变更轰击点的影响位置和分子平面相对于的方向，我们比较了正交轨迹与平面内轨迹，并量化了其对碎片动量、电子密度响应以及原子分辨率电离性的影响。牛顿图和时序密度快照表明，避免直接原子碰撞的轨迹能够获得最具忠实度的结构重建，而直接碰撞则会赋予大量局部化动量，从而扭曲恢复几何结构。平面轨迹相较于正交轨迹产生更大的电离程度和更广阔的动量分布，这是由于其在分子电子云中的穿越深度更大。量化分析表明，在10~fs时刻，轰击点的接近程度和取向对局部及全局电离均产生强烈调制作用。这些发现阐明了冲击几何如何支配离子诱导CEI结构恢复的忠实度，并帮助解释实验CEI测量中所观察到的变异性和噪声。更广泛地地，本研究既揭示了离子诱导CEI的优势，也指出了其固有的局限性，为解释实验数据提供了关键考量。
引用
@article{arxiv.2512.08102,
title = {Ab initio study of highly charged ion-induced Coulomb explosion imaging},
author = {Misa Viveiros and Samuel S. Taylor and Cody Covington and Kálmán Varga},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.08102},
year = {2025}
}