基于可迁移深度量子蒙卡托模拟激发态势能面的ab initio方法

激发态的准确量子化学计算是一项具有挑战性的任务，往往需要计算密集型的方法。当需要计算整个基态和激发态势能面（PES）时，例如用于预测光激发与结构变化的相互作用，往往被迫使用较为经济的方法，牺牲精度。本文引入一种新方法，用于神经网络波函数的几何可迁移优化，利用权重共享和电子态的动态排序。该方法能够在最高精度下高效预测基态和激发态PES及其交点，计算成本相较于单点计算可降低约一个数量级。我们在三个具有挑战性的激发态PES上进行了验证，包括乙烯、碳二聚物和甲基亚胺阳离子，表明可迁移的深度学习QMC为激发态动力学的高度精确模拟指明了道路。