分子晶体中激子的第一性原理线性与泵浦-探测光谱
材料科学
2019-09-26 v1 化学物理
摘要
线性和非线性光谱是用于研究分子与晶体电子激发态的能量和动力学的有力工具。虽然分子光谱的高精度第一性原理计算已相对常规，但将这些计算推广到周期性体系仍具挑战性。在此，我们利用含单、双激发的运动方程耦合簇理论（EOM-CCSD），给出了萘晶体的线性吸收谱和泵浦-探测双光子光电子谱的计算结果。并苯类分子晶体因呈现低能多激子单重态而备受关注，此类态作为单重态裂变中的中间体已被广泛研究。我们的线性吸收谱与实验吻合良好，预测首个激子吸收峰位于 4.4 eV；我们的双光子光电子谱捕捉到了多激子态的行为，其双激发特征无法被现有方法描述。模拟的泵浦-探测谱为四环素和五苯等密切相关并苯晶体中双光子光电子谱的已有解释提供了支持。
引用
@article{arxiv.1909.11144,
title = {Ab Initio Linear and Pump-Probe Spectroscopy of Excitons in Molecular Crystals},
author = {Alan M. Lewis and Timothy C. Berkelbach},
journal= {arXiv preprint arXiv:1909.11144},
year = {2019}
}
备注
6 pages, 2 figures