用于分子与材料激发态性质模拟的机器学习介电屏蔽
材料科学
2021-02-18 v2 化学物理
计算物理
摘要
准确且高效地计算分子与材料的吸收光谱，对于理解和理性设计广泛类型的体系至关重要。求解电子-空穴对的 Bethe-Salpeter 方程（BSE）通常能准确预测吸收光谱，但计算代价高昂，尤其在需要对多个构型计算的光谱进行热平均时。我们提出一种基于机器学习的方法来评估进入吸收光谱定义的关键量：介电屏蔽。我们表明，我们的方法得到的屏蔽模型可在第一性原理分子动力学模拟中采样的多个构型之间迁移；因此，它大幅提升了有限温度光谱计算的效率。对于包含 50 至 500 个原子的体系（包括液体、固体、纳米结构以及固/液界面），我们获得了 1 到 2 个数量级的计算加速。重要的是，此处导出的介电屏蔽模型不仅可用于 BSE 的求解，也可用于发展均匀和非均匀体系的时间依赖密度泛函理论（TDDFT）计算的功能泛函。总体而言，我们的工作提供了一种将机器学习与电子结构计算相结合以加速激发态性质第一性原理模拟的策略。
引用
@article{arxiv.2012.12244,
title = {Machine Learning Dielectric Screening for the Simulation of Excited State Properties of Molecules and Materials},
author = {Sijia S. Dong and Marco Govoni and Giulia Galli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2012.12244},
year = {2021}
}