固体中飞秒泵浦-探测光谱的第一性原理方法
材料科学
2025-09-10 v1
摘要
泵浦-探测光谱是研究超快激子动力学的有力工具，揭示了电子尺度上潜在的复杂相互作用。尽管实验技术取得了显著进展，但开发一个全面且严格的理论框架来建模和解释光激发材料中的瞬态响应仍然是一个挑战。在此，我们提出了一种第一性原理方法来模拟泵浦-探测光谱，并解开激子动力学背后的电子和热贡献。我们展示了我们的方法在代表不同类别固体的三种材料上的应用：过渡金属二硫化物 WSe、卤化物钙钛矿 CsPbBr 和过渡金属氧化物 TiO，显示出与实验对应物显著的一致性。我们发现 (i) 光致库仑屏蔽是主要的电子效应，导致激子共振的蓝移，而 (ii) 泡利阻塞起次要作用，并且 (iii) 热晶格膨胀导致光谱的红移。我们进一步展示了关键参数如激发密度、泵浦光子能量和泵浦偏振如何调制瞬态吸收光谱，为激子共振能量提供了直接控制。我们的方法建立了一个定量和预测性的框架来解释泵浦-探测实验，为通过激子工程设计能量选择性光电器件提供了可操作的见解。
引用
@article{arxiv.2509.07612,
title = {First-principles approach to ultrafast pump-probe spectroscopy in solids},
author = {Lu Qiao and Ronaldo Rodrigues Pela and Claudia Draxl},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.07612},
year = {2025}
}