计算高度受限流体中跳跃时间与扩散的过渡态理论

本文利用蒙特卡洛模拟研究了受限在狭窄通道中的流体从单列扩散到正常扩散的动力学交叉现象。我们表明，一系列涉及硬相互作用势和软相互作用势系统的长时间扩散系数，可以用跳跃时间来描述，该时间衡量了粒子逃离孔道中由邻近粒子形成的笼所需的时间。我们计算了粒子跳跃过程的自由能垒，并用于证明过渡态理论有效地描述了在所研究的一系列孔径范围内所有系统的跳跃时间。我们的工作表明，结合跳跃时间与过渡态理论，为描述这些高度受限流体的动力学提供了一个有用且通用的框架。