一种用于基态与激发态均衡描述的状态平均轨道优化混合量子-经典算法

在含噪声中等规模量子（NISQ）时代，求解化学中的电子结构问题被视为近期量子设备的“杀手级应用”。尽管变分混合量子/经典算法在为小分子提供精确能量轮廓方面取得了成功，但对于势能面复杂特征的描述仍需仔细考量。由于当前量子资源非常有限，通常聚焦于希尔伯特空间的一个受限部分（由活性轨道集合决定）。尽管这在物理上是合理的，但该近似会严重影响对这些复杂特征的描述。一个典型的例子是圆锥交叉（即电子态之间简并的奇异点），其对于理解许多重要反应具有首要意义。设计活性空间，使量子计算机带来的精度提升不被浪费，是在化学领域为这些有前景的设备找到有用应用的关键。为应对此问题，我们引入了一种对NISQ友好的方法，称为“状态平均轨道优化变分量子本征求解器”（SA-OO-VQE），它结合了两种算法：（1）状态平均轨道优化器，和（2）状态平均VQE。为证明该方法的成功，我们在经典上对其进行了模拟，对象是一个最小的希夫碱模型（即甲醛亚胺分子CH2NH），该模型也与视紫红质中的光异构化相关——这是视觉过程中由圆锥交叉存在所介导的关键步骤。我们表明，合并两种算法满足了描述该分子圆锥交叉的必要条件，即能够以同等地位处理简并（或准简并）态的能力。