开放量子系统的第一性原理线性响应理论及其在 Ln 基配位聚合物中的 Orbach 和 direct 磁力松弛的应用
材料科学
2026-03-20 v1 量子物理
摘要
单分子磁体 (SMMs) 因轴向磁各向异性抑制自旋-声子跃迁而表现出缓慢的磁力松弛。为了在物理可观测量和微观磁力松弛理论之间建立直接联系，本文发展并数值实现了一种用于开放量子系统的第一性原理线性响应理论，可在存在振荡 a.c. 磁场时获取复数 a.c. 磁化不确定性。一旦与密度泛函理论和多配置电子结构模拟结合使用，可将该形式主义在完全基于第一性原理的方式下应用于三个一般公式为 {Ln Y [Co(CN)]} 的氰化物桥接 Ln/Y 配位聚合物，其中 Ln = Yb (1), Tb (2), 和 Dy (3)。该方法能够再现所研究化合物的所有低温 direct 松弛过程及其场依赖，以及高温 Orbach 松弛 regime。这些结果表明了在镱基 SMMs 中进行磁化 a.c. 不确定性的 ab initio 模拟的可行性，并支持了进一步发展 ab initio 开放量子系统方法 towards 完成磁化动力学理论的潜力。
引用
@article{arxiv.2603.18725,
title = {A first-principles linear response theory for open quantum systems and its application to Orbach and direct magnetic relaxation in Ln-based coordination polymers},
author = {Mikolaj Żychowicz and Jakub J. Zakrzewski and Szymon Chorazy and Alessandro Lunghi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.18725},
year = {2026}
}