MoS2中的全面多声子光谱分析

我们对体材料和单层MoS2进行了全面的多声子拉曼和互补红外分析。对于体材料，分析包括对称性分配，从中我们获得了在高对称M、K和Γ布里渊区点允许的广泛二阶跃迁。在激发能量为1.96 eV（略偏离A激子）的低温（95K）共振拉曼光谱中，我们提出了多达五阶拉曼过程的约80个跃迁的归属。我们提出主要贡献来自四个声子：A1g(M)、E12g(M2)、E22g(M1)(TA'(M))和E22g (M2)(LA'(M))。后三个是M点的单重简并声子，起源于E12g(Γ)和E22g(Γ)声子。在这四个声子中，我们在共振拉曼光谱中识别了所有（除一个外）二阶泛频、组合和差频带以及许多三阶带。与M点仅具有相同反演对称性（g或u）的组合是拉曼允许的预期一致，上述四个声子不能考虑与LA(M)声子的组合贡献。尽管次要，但K点以及可能的Γ点声子的贡献也很明显。在约460 cm-1处测量的“2LA带”被重新分配。在该带（在非共振条件下测量）与最近发表的双声子态密度之间惊人相似性的支持下，我们提出该带的下部（先前归因于2LA(M)）是由于K和M之间的范霍夫奇点。上部（先前完全归因于A2u(Γ)声子）主要来自M点的LA和LA'声子。对于单层MoS2，还分析了来自M和Γ布里渊区点的二阶声子过程，并在与体材料类似的框架内进行了讨论。