具有自适应基组的时间依赖耦合簇的双变分、稳定且收敛的层级结构

我们提出了一种具有自适应基函数并将单粒子空间划分为活性子空间和次级子空间的时间依赖耦合簇的新公式。该形式体系在实值时间依赖双变分原理的意义上是完全双变分的，并收敛于完全活性空间解，这一性质是通过使用双正交基函数获得的。该理论的一个关键且独特的特征是，通过构造，活性左矢和右矢函数张成相同的空间。这确保了数值稳定性，并通过采用分裂的酉/非酉基组变换来实现：酉部分改变活性空间本身，而非酉部分变换活性基。该公式涵盖了振动动力学和电子动力学。我们在振动动力学的背景下推导并实现了详细的运动方程，并研究了其数值行为并与相关方法进行了比较。