ZundEig：基于无监督学习的液态水中质子结构
材料科学
2024-09-12 v2
摘要
液态水中过量质子的结构在过去一个世纪里一直是实验与理论两方面激烈争论的主题。质子的涨落通常被解释为称为 Eigen 和 Zundel 物种的极限态。在此，我们利用无监督学习的最新进展——结合局部原子描述符刻画酸性水环境并辅以先进聚类技术——将这些观点置于显微镜之下。我们的不可知方法仅观察到一个带电团簇和两个中性团簇。我们证明，涉及过量质子的带电团簇最好被视为水氢键网络中的离子拓扑缺陷，在全球自由能面上形成单一的局域极小。这一带电缺陷是高度易变的基团，其中理想化的 Eigen 和 Zundel 物种既非极限构型，也非不同的热力学态。相反，该离子缺陷通过与网络的强相互作用增强了中性水缺陷的存在。我们将带电与中性缺陷团簇的组合称为 ZundEig，表明这些局域环境之间的涨落为合理化现有文献中更具描述性的质子概念提供了通用框架。
引用
@article{arxiv.2308.15319,
title = {ZundEig: The Structure of the Proton in Liquid Water From Unsupervised Learning},
author = {Solana Di Pino and Edward Danquah Donkor and Verónica M. Sánchez and Alex Rodriguez and Giuseppe Cassone and Damian Scherlis and Ali Hassanali},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.15319},
year = {2024}
}