利用原子尺度非线性光学显微镜可视化热载流子动力学
光学
2024-11-08 v1 应用物理
摘要
探测和操控纳米尺度金属中热载流子的时空动力学对从非线性纳米光子学到单分子光化学的众多应用至关重要。对这些高度非平衡载流子的直接研究需要高能量分辨率 (~ meV) 宽带飞秒光谱的实验能力。当考虑原子尺度结构的极限时，这一能力直到目前仍未实现。利用双色飞秒泵浦-探测光谱技术，我们在这里对扫描隧道显微镜 (STM) 隧道结中形成的定义明确的等离子体纳米腔中的热载流子动力学进行了实时追踪。纳米腔中热载流子的激发使得在原子尺度上对宽带 (~ eV) 反斯托克斯电子共振拉曼散射 (ERRS) 和四波混频 (FWM) 信号实现了超快全光控制。通过映射单根石墨烯纳米带 (GNR) 的 ERRS 和 FWM 信号，我们证明两个信号在 GNR 边缘处生成效率更高：这是原子尺度非线性光学显微镜的体现。这一演示为开发新型超快非线性纳米光子平台铺平了道路，在复杂量子材料中非平衡光物质相互作用的直接研究、单分子热载流子收集的稳健策略开发以及下一代具有深亚波长超原子的活性超表面等广泛背景下提供了独特机遇。
引用
@article{arxiv.2411.04441,
title = {Visualizing hot carrier dynamics by nonlinear optical microscopy at the atomic length scale},
author = {Yang Luo and Shaoxiang Sheng and Andrea Schirato and Alberto Martin-Jimenez and Giuseppe Della Valle and Giulio Cerullo and Klaus Kern and Manish Garg},
journal= {arXiv preprint arXiv:2411.04441},
year = {2024}
}