基于量子模拟液体仲氢速度自相关的中子截面第一性原理计算
无序系统与神经网络
2015-10-28 v1 化学物理
摘要
液体仲氢（para-H2）单分子（自）平动动力学的准确知识是计算这种重要量子液体的中子散射性质的基本要求。我们表明，通过使用质心分子动力学（Centroid Molecular Dynamics, CMD）对速度自相关函数进行量子模拟，总中子截面（total neutron cross section, TCS）的计算在热和中热入射中子能量下与实验数据显著吻合，此时para-H2动力学实际上由自贡献主导。这一结果表明，如CMD所提供的对流体量子性质的正确描述，是直接从双微分截面的第一性原理计算获得正确绝对尺度截面值且无需引入任何经验调整量的必要且非常有效的条件。在亚热入射能量下，对para-H2分子间（互）动力学的适当建模也变得至关重要，但量子模拟尚无法应对。现有的考虑互部分的简单模型对仅自计算提供了适当修正，并使计算结果与直到最近可用的TCS实验数据合理一致。然而，如果仅考虑刚发表的冷能区截面测量，一致性则远优于且非常令人满意。将评论轻微残余差异的可能起源，并建议进一步的计算和实验努力。尽管如此，在1至900 meV宽范围内重现总截面的能力代表了CMD方法和当前简单算法的一个令人鼓舞且重要的验证步骤。
引用
@article{arxiv.1505.03907,
title = {Velocity autocorrelation in liquid para-hydrogen by quantum simulations for first-principle computations of the neutron cross sections},
author = {E. Guarini and M. Neumann and U. Bafile and M. Celli and D. Colognesi and E. Farhi and Y. Calzavara},
journal= {arXiv preprint arXiv:1505.03907},
year = {2015}
}