基于神经进化势大规模原子模拟的黑磷烯、蓝磷烯与紫磷烯中的可变热输运

磷具有多样的化键，即使在其二维形式中也有三种稳定同素异形体：黑磷烯（Black-P）、蓝磷烯（Blue-P）和紫磷烯（Violet-P）。由于这些结构的复杂性，尚未有高效且精确的经典原子间势被开发出来。本文为这些同素异形体开发了一种高效的机器学习神经进化势模型，并通过对它们进行大规模分子动力学（MD）模拟来研究其中的热输运。基于均匀非平衡 MD 方法，预测的热导率分别为 $12.5 \pm 0.2$（黑磷烯扶手椅方向）、$78.4 \pm 0.4$（黑磷烯锯齿方向）、$128 \pm 3$（蓝磷烯）和 $2.36 \pm 0.05$（紫磷烯） $\mathrm{Wm^{-1}K^{-1}}$。通过谱分解、声子本征模和声子参与比揭示了这些同素异形体中显著不同的热导率值的潜在原因。在外部拉伸应变下，黑磷烯和紫磷烯的热导率有限，而蓝磷烯的热导率由于弯曲声子色散的线性化在零频极限下增大了声子平均自由程而显得无界。