蒸汽冷凝与过冷玻璃态纳米团簇

我们使用分子模拟研究了玻璃态纳米团簇的结构和动力学性质，这些团簇既通过蒸汽在玻璃化转变温度以下直接冷凝形成（无基底存在），也通过无支撑液体纳米液滴的缓慢过冷形成。使用 Voronoi 多面体对局域结构进行分析表明，团簇的能量稳定性以大量且增加的双帽平方反棱柱基元比例为特征。我们还表明，具有相似固有结构能量的纳米团簇结构相似，与其形成历史无关，这表明尽管形成方法不同，过冷团簇与蒸汽冷凝团簇一样进入了势能景观的相同低能量区域。通过测量距团簇中心不同半径处的中间散射函数，我们发现团簇的弛豫动力学是非均匀的，其核心在玻璃化转变温度以上变为玻璃态，而表面在低温下保持流动。这有助于团簇在势能面上采样高度稳定的低能量结构。我们的工作表明，纳米团簇系统在结构上比通过蒸汽沉积到冷基底上形成的超稳定玻璃薄膜更稳定，但纳米团簇不表现出超稳定玻璃态特有的过热效应。