超软粒子的团簇玻璃态

我们展示了超软、完全可穿透粒子的稠密流体的分子动力学 (MD) 模拟结果。这些系统包括通过广义指数模型相互作用的二元混合物和多分散粒子系统，已知该模型在相应的单分散系统中会产生团簇晶体相。由于粒子尺寸的多分散性，本工作研究的系统不会结晶，而是形成无序的团簇相。团簇化转变表现为一种平滑的交叉，进入粒子主要位于团簇中而孤立粒子罕见的区域。对团簇内部结构的分析揭示了大粒子和小粒子的微偏析，且在二元混合物中存在强烈的同种配位。当温度进一步降低至团簇化转变以下时，团簇质心的运动急剧减慢，从而发生团簇玻璃化转变。在团簇玻璃态中，扩散系数保持有限并表现出激活的温度依赖性，表明团簇玻璃态中的弛豫是通过粒子在近乎停滞的团簇基质中跳跃发生的。最后，我们通过比较 MD 结果与蒙特卡洛模拟，讨论了微观动力学对输运性质的影响。