通过同位素研究揭示氧对立方方铁锰矿In$_2$O$_3$中拉曼活性声子模式的影响

在本研究中，我们对立方方铁锰矿In$_2$O$_3$（一种重要的氧化物基宽禁带半导体）中的拉曼活性声子模式进行了全面研究。通过密度泛函微扰理论计算确定所有模式及其频率的原子贡献，揭示了晶格动力学的基本见解。这些模拟针对不同$^{16}$O和$^{18}$O同位素比例的组分（包括其纯态）进行。结果显示，由于原子质量增加，所有模式的频率均随$^{18}$O含量增加而发生红移。对于七个最低能量模式，这种相对位移低于1%，而对于其余15个较高能量模式，则观察到约5.5%的位移。除一个模式对应纯氧振动状态外，所有模式均包含铟和氧晶格位点的能量贡献。通过拉曼光谱实验验证了这些结果，两者吻合良好。研究的样品包括一个含$^{16}$O同位素的块体单晶和一个作为$^{18}$O样品的MBE生长薄膜。飞行时间二次离子质谱证实了样品中氧同位素的纯度。这些同位素研究使得通过拉曼光谱直接实验获取立方In$_2$O$_3$的基本材料性质成为可能。例如，我们推测，In$_2$O$_3$中氧空位的存在将导致由氧振动主导的模式（如$E_{g}^{(4)}$或$A_{g}^{(4)}$）向低频移动。