通过原子级模拟揭示量子点中的激子陷阱动力学与非辐射损失路径
化学物理
2025-05-13 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
胶体量子点中的表面缺陷是非辐射损失的主要来源，然而激子陷阱和复合的微观机制仍不明确。在此，我们基于原子级电子结构计算开发了一个模型哈密顿量，以研究包含由未钝化硫原子引入的单个空穴陷阱的 CdSe/CdS 核/壳量子点中的激子动力学。通过系统地改变缺陷深度和重组能，我们揭示了缺陷诱导的激子态如何介导能量弛豫路径。我们的模拟表明，单个局域缺陷可以诱导出丰富的激子态谱，导致多种动力学区域，从缓慢的、能量上非共振的陷阱到通过带隙内缺陷态的快速级联弛豫。至关重要的是，我们量化了缺陷诱导的极化子位移和激子-声子耦合如何决定高效辐射发射与快速非辐射衰变之间的平衡。这些见解阐明了缺陷辅助损失通道的微观起源，并为通过表面和缺陷工程调控量子点光电特性提供了途径。
引用
@article{arxiv.2505.07230,
title = {Unraveling Exciton Trap Dynamics and Nonradiative Loss Pathways in Quantum Dots via Atomistic Simulations},
author = {Bokang Hou and Salvatore Gatto and Samuel L. Rudge and Johan E. Runeson and Michael Thoss and Eran Rabani},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.07230},
year = {2025}
}