HfO₂中反极化Pbcn相密度泛函依赖性的意外发现
材料科学
2025-03-06 v1 计算物理
摘要
HfO₂的反极化Pbcn相被认为在铁电铪的相变和极化翻转机制中发挥重要作用。在本研究中，我们对密度泛函理论（DFT）计算和深度势分子动力学（DPMD）模拟进行了全面基准测试，以研究铪的热力学稳定性和相变行为，特别关注Pbcn相与铁电Pca2₁相之间的关系。我们的结果揭示了不同交换关联泛函预测的Pbcn相相对于Pca2₁相稳定性的显著差异。值得注意的是，PBE和混合HSE06泛函表现出与PBEsol和SCAN泛函预测不一致的一致趋势。对于给定的密度泛函，基于DFT的准谐自由能计算预测的温度驱动相变与使用同一密度泛函训练的深度势进行的有限温度MD模拟结果一致。具体而言，PBE泛函预测随温度升高从Pca2₁到Pbcn的相变，而PBEsol预测从Pca2₁到P4₂/nmc的相变。一个特别引人注目且令人安心的发现是，在由Pca2₁基态结构定义的固定力学边界条件下，所有泛函都预测一致的相对相稳定性和可比的翻转势垒以及畴壁能。这些发现强调了Pbcn相在影响铁电铪相变和翻转机制中的独特特性。
引用
@article{arxiv.2503.03433,
title = {Unexpected Density Functional Dependence of the Antipolar $Pbcn$ Phase in HfO$_2$},
author = {Di Fan and Tianyuan Zhu and Shi Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.03433},
year = {2025}
}