理解氢原子在石墨烯上的吸附

采用基于平面波的周期性密度泛函理论，通过第一性原理电子结构方法研究了氢原子在单层石墨片（石墨烯）上的吸附。我们采用了一个相当大的5x5表面原胞来研究单个和多个H原子的吸附。针对碳原子上方的吸附构型，计算了连续粘附的结合能和势垒能。我们发现每个原子的结合能范围约为0.8 eV至1.9 eV，粘附势垒范围在0.0-0.2 eV。此外，根据吸附氢原子的数量和位置，我们发现可能形成磁性结构，其中自旋密度局域在$\sqrt{3}\times\sqrt{3}R30^{\circ}$子晶格上，并且连续吸附的结合能（势垒能）随位点积分磁化强度线性增加（减小）。这些结果可以借助平面π共轭体系的价键共振理论来合理化，并表明由于无势垒吸附导致的优先粘附仅限于氢对的形成。