理解金属有机框架中的吸附诱导结构相变：从晶胞到晶体
材料科学
2015-06-18 v2 化学物理
摘要
呼吸相变代表最近在双稳态金属有机框架（如 MIL-53）中发现的吸附诱导结构转变，即在大孔和窄孔构象之间进行转换。我们提出了呼吸相变动力学的多尺度物理机制。我们表明，由于主体框架弹性与客体分子吸附之间的相互作用，这些转变在晶体层面上通过逐层剪切发生。我们构建了一个简单的哈密顿量，用于描述晶胞层面上的主体 - 主体和主体 - 客体相互作用的物理过程，并由于长程弹性晶胞间相互作用而简化为一个有效维度。随后，我们在吸附 - 脱附循环的蒙特卡洛模拟中使用该哈密顿量，通过三个关键物理参数研究晶胞行为如何与晶体层面的转变机制相关联：相变能垒、晶胞间弹性耦合以及系统尺寸。
引用
@article{arxiv.1211.1076,
title = {Understanding Adsorption-Induced Structural Transitions in Metal-Organic Frameworks: From the Unit Cell to the Crystal},
author = {Carles Triguero and François-Xavier Coudert and Anne Boutin and Alain H. Fuchs and Alexander V. Neimark},
journal= {arXiv preprint arXiv:1211.1076},
year = {2015}
}